模擬煙氣低溫等離子體汞氧化及耦合鈣基吸附劑脫汞研究.pdf

1、煤炭燃燒是粉塵、NOx、SO2等大氣污染物的最大污染源，也是大氣中人為汞排放的最主要來(lái)源。我國(guó)煤炭生產(chǎn)和消費(fèi)量位居世界第一，燃煤汞排放更為嚴(yán)重，隨著環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)日益提高，燃煤汞排放控制日趨嚴(yán)格，燃煤煙氣脫汞已經(jīng)勢(shì)在必行。燃煤過(guò)程煙氣汞的排放主要有氣態(tài)單質(zhì)汞(Hg0)，顆粒吸附態(tài)汞(HgP)和氣態(tài)氧化態(tài)汞（Hg2+）三種形態(tài)，其中Hg0具有極強(qiáng)的揮發(fā)性和難溶性，難以脫除，且在煙氣中占有較大比例，導(dǎo)致燃煤煙氣總汞的脫除效率降低。如何將Hg0轉(zhuǎn)化

2、為易脫除的Hg2+和Hg(p)是提高燃煤煙氣脫汞效率的前提和研究重點(diǎn)。
　　低溫等離子技術(shù)(Non-Thermal Plasma，NTP)是一種具備多種污染物聯(lián)合脫除的新技術(shù)，被國(guó)內(nèi)外學(xué)者認(rèn)為是最具發(fā)展和應(yīng)用潛力的Hg0氧化技術(shù)之一。鈣基吸附劑儲(chǔ)量豐富，價(jià)格低廉，且廣泛應(yīng)用于燃煤電廠煙氣中脫硫劑。因此，本文提出采用低溫等離子體汞氧化并耦合鈣基吸附劑脫除燃煤煙氣中的汞，為進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)燃煤煙氣多種污染物聯(lián)合脫除提供研究基礎(chǔ)。
　　

3、首先采用介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體(Dielectric Barrier Discharge Non-ThermalPlasma，DBD-NTP)研究輸入能量以及煙氣組分對(duì)單質(zhì)汞氧化過(guò)程的影響規(guī)律，探究模擬煙氣條件下低溫等離子體汞氧化的過(guò)程機(jī)制。結(jié)果表明，N2/O2/Hg0模擬煙氣氣氛下NTP單質(zhì)汞氧化過(guò)程中的輸入能量存在最佳值，當(dāng)輸入能量為240J/L時(shí)，Hg0氧化效率可達(dá)81％左右。利用OHM方法取樣分析得出NTP作用后模擬煙氣中汞質(zhì)

4、量平衡，獲得NTP作用后氣相汞形態(tài)分布，在輸入能量為240J/L條件下氧化態(tài)汞的比例達(dá)75％以上。NTP作用下O2產(chǎn)生的O3以及O自由基是與Hg0反應(yīng)的主要氧化劑，其含量增加促進(jìn)單質(zhì)汞的氧化效率提高;CO2部分離解產(chǎn)生O自由基利于Hg0氧化，但是CO2含量繼續(xù)增加，NTP體系的還原性大大增強(qiáng)，不利于Hg0的氧化反應(yīng);H2O離解產(chǎn)生OH自由基，能夠有效氧化Hg0，但形成的汞的氫氧化物狀態(tài)不穩(wěn)定，極易分解，因此其氧化效率較為有限。在N2/O

5、2/CO2/H2O/Hg0復(fù)雜氣氛下，OH自由基會(huì)與O3、O自由基發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)，從而抑制Hg0的氧化。NTP能夠離解NO和SO2產(chǎn)生O自由基，并與Hg0發(fā)生氧化反應(yīng)，但是相比Hg0，未分解的NO、SO2與O自由基發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)，抑制Hg0的氧化效率。復(fù)雜煙氣氣氛下，由于NO與活性自由基的反應(yīng)速率較大，因此NO對(duì)O3以及O自由基氧化Hg0反應(yīng)影響較大;由于SO2與活性自由基的反應(yīng)速率較低，其對(duì)于Hg0氧化過(guò)程的影響相對(duì)較小。
　　其次

6、本文采用介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體(DBD-NTP)耦合鈣基吸附劑脫除模擬煙氣中單質(zhì)汞，研究鈣基吸附劑種類及耦合方式、輸入能量以及O2濃度對(duì)單質(zhì)汞氧化脫除的影響規(guī)律。通過(guò)對(duì)吸附后的鈣基吸附劑進(jìn)行升溫?zé)峤饷摳揭约癤射線能譜分析，探討N2/O2氣氛下低溫等離子體中間耦合鈣基吸附劑汞氧化脫除過(guò)程的機(jī)制。結(jié)果表明，單純CaO和CaCl2對(duì)單質(zhì)汞的物理吸附效果很差，但是能夠有效吸附經(jīng)NTP氧化后形成的汞化合物，并且CaCl2相比CaO對(duì)氧化態(tài)汞的吸

7、附性能更強(qiáng)。采用DBD-NTP耦合鈣基吸附劑氧化脫汞方式效果更為優(yōu)越，當(dāng)輸入能量為120J/L時(shí)，DBD-NTP耦合CaCl2方式下Hg0的脫除效率數(shù)分鐘內(nèi)接近100％，并且能夠保持較長(zhǎng)穩(wěn)定時(shí)間。在DBD-NTP耦合鈣基吸附劑氧化脫汞過(guò)程中，除了發(fā)生氣相氧化反應(yīng)外，已形成的汞氧化物通過(guò)提供一定的活性位，可發(fā)生表面誘導(dǎo)反應(yīng)進(jìn)一步強(qiáng)化Hg0的氧化及吸附。此外，當(dāng)鈣基吸附劑為CaCl2時(shí)，NTP還能夠激發(fā)Cl元素參與到Hg0的氧化過(guò)程，進(jìn)一步