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文檔簡介
1、大氣光化學污染是城市大氣復合型污染的重要研究領域,作為其中重要產物之一的過氧乙酰硝酸酯(CH3COO2NO2,peroxyacetyl nitrate,PAN),具有毒性,對人體健康及生態(tài)環(huán)境具有較大的潛在危害。本文基于在線的GC-ECD分析方法,于2012年1月-12月在廣州番禺大氣成分站對廣州大氣中的PAN及其前體物等(VOCs、NOx)進行了長達一年的連續(xù)觀測,研究了廣州地區(qū) PAN及其前體物之間的定量關系及外來源的影響。研究結果
2、如下:
PAN的小時濃度介于0.07~12.0 ppbv之間,年均值為0.84±0.64 ppbv,全年時均超過5 ppbv的天數為32天,占總監(jiān)測天數的10.3%。PAN的濃度秋季最高,其次為夏季,春季最小。PAN在四個季節(jié)都存在不同程度的周末效應,冬季最為明顯,其次是秋季,夏季最小。冬季工作日的PAN平均濃度比非工作日高89.1%,夏季為15.3%,秋季為48.4%,春季為32.4%。PAN的最大值在高O3日條件下比低臭氧
3、日增加較大,平均達到了120.9%。高O3時段的00:00-08:00 h之間PAN的濃度比低O3日高約59.2%,說明在高O3時段,PAN的本底濃度就處于相對較高的水平。
TNMHCs的濃度介于28.03-47.62ppbv之間,月均值為36.83ppbv,化學活性較強的是異戊二烯、順-2-戊烯、丙烯、乙烯等烯烴和甲苯、苯乙烯和間&對二甲苯等芳烴,烯烴和芳烴兩者的化學活性占了總活性的84.9%。不同種類的NMHCs化合物對P
4、AN生成的貢獻量化差別很大,其中烯烴對PAN生成的貢獻最大,為53.1%;其次為芳香烴,為10.8%;烷烴最小,小于7%。在NMHCs組分中,異戊二烯對PAN生成的貢獻最大,達到了29.4%;其次為順-2-戊烯,5.5%;間、對二甲苯5.4%,甲苯3.9%。
外來源對廣州地區(qū)的PAN產生重要影響,其中來自東莞、佛山等地的區(qū)域氣團影響尤甚。秋、冬季外來源的貢獻率最大,平均為56.4%;夏季相對較小,平均為9.3%,全年平均約有3
5、0%左右的PAN受到外來源的影響。PAN的濃度增量與其實測濃度具有非常相似的時間變化規(guī)律,除熱降解外,PAN的損失還受到其它過程的影響。不同污染物之間的化學反應過程及外源輸送的PAN是造成PAN與O3、NO2相關性不明顯的重要原因。
PAN的峰值濃度主要出現在VOCs/NOx比值為0.5~3.0之間,PAN與VOCs-NOx比值具有良好的量化關系。旱季、雨季過程PAN-O3與VOCs-NOx協同變化關系不一樣。PAN的生成對N
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