我國典型地區(qū)大氣顆粒物測(cè)量技術(shù)、粒徑分布及長(zhǎng)期變化趨勢(shì).pdf

1、大氣顆粒物是我國最主要大氣污染物之一，其對(duì)人體健康、大氣能見度、大氣化學(xué)和輻射平衡、全球氣候變化等都具有重要的影響。本研究通過在我國北京、山東濟(jì)南和湖南衡山地區(qū)進(jìn)行的大氣顆粒物強(qiáng)化觀測(cè)，以及香港地區(qū)大氣顆粒物長(zhǎng)期觀測(cè)的資料分析，有針對(duì)性地研究了我國大氣顆粒物測(cè)量技術(shù)、粒徑分布特征和長(zhǎng)期變化趨勢(shì)。
　　 利用2007年冬季和2008年夏季在濟(jì)南城區(qū)和北京近郊區(qū)開展的野外觀測(cè)，針對(duì)PM2.5硫酸鹽和硝酸鹽的采樣分析技術(shù)，對(duì)傳統(tǒng)膜采樣

2、系統(tǒng)(RAAS)、溶蝕器膜采樣系統(tǒng)(HCD)、顆粒物分級(jí)采樣系統(tǒng)(MOUDI)和在線水溶性離子分析系統(tǒng)(AIM)的測(cè)量表現(xiàn)進(jìn)行了評(píng)估?？紤]到溶蝕器膜采樣系統(tǒng)的測(cè)量誤差最小，本研究將HCD的測(cè)量結(jié)果作為對(duì)比基準(zhǔn)。結(jié)果表明，AIM系統(tǒng)經(jīng)過改進(jìn)以后，在兩個(gè)站點(diǎn)對(duì)硫酸鹽和硝酸鹽的測(cè)量均表現(xiàn)很好。對(duì)于傳統(tǒng)(非溶蝕器)膜采樣系統(tǒng)，其對(duì)硫酸鹽的測(cè)量表現(xiàn)良好，而對(duì)硝酸鹽的測(cè)量表現(xiàn)則與采樣膜的種類以及大氣顆粒物濃度有關(guān)：用石英膜采樣時(shí)，硝酸鹽的整體測(cè)量誤

3、差很小；用特氟龍膜采樣時(shí)，在高濃度硝酸鹽環(huán)境下(大于10μg/m3)的測(cè)量誤差較小，但在低濃度硝酸鹽環(huán)境下(小于10μg/m3)則存在非常嚴(yán)重的揮發(fā)損失(～75％)。顆粒物分級(jí)采樣系統(tǒng)在用鋁膜進(jìn)行采樣時(shí)，夏季高溫的天氣條件會(huì)造成比較嚴(yán)重的硝酸鹽揮發(fā)損失(50-70％)?？紤]到鋁膜在顆粒物分級(jí)采樣系統(tǒng)中的廣泛使用，其在采樣過程中半揮發(fā)性物質(zhì)的揮發(fā)損失需要引起格外重視。
　　 通過2008年夏季和2009年春季在北京城區(qū)和衡山山頂開

4、展的大氣污染強(qiáng)化觀測(cè)，探明了兩個(gè)地區(qū)的大氣顆粒物數(shù)濃度及粒徑分布特征，并計(jì)算了兩個(gè)地區(qū)大氣新顆粒物成核及成長(zhǎng)速率。北京地區(qū)的顆粒物數(shù)濃度較高，其峰值出現(xiàn)在艾根核模態(tài)，衡山地區(qū)的顆粒物數(shù)濃度很低，其峰值出現(xiàn)在艾根核模態(tài)和積聚模態(tài)。衡山地區(qū)自由對(duì)流層(夜間)顆粒物的平均粒徑分布呈現(xiàn)較為明顯的單峰特征，峰值出現(xiàn)在積聚模態(tài)(100-200nm之間)。氣團(tuán)的傳輸路徑對(duì)自由對(duì)流層內(nèi)的顆粒物粒徑分布具有一定的影響：在大陸氣團(tuán)的影響下，顆粒物呈現(xiàn)明顯的

5、雙峰分布特征，兩峰值分別出現(xiàn)在艾根核模態(tài)(約40-60 nm之間)和積聚模態(tài)(約100nm左右)；在區(qū)域氣團(tuán)的影響下，顆粒物呈現(xiàn)單峰分布特征，峰值出現(xiàn)在積聚模態(tài)(100-200 nm之間)，但其數(shù)濃度較大陸氣團(tuán)相對(duì)較低。兩個(gè)站點(diǎn)均觀測(cè)到較為頻繁的新顆粒物生成及成長(zhǎng)事件，北京地區(qū)新粒子生成事件概率為40％，衡山地區(qū)新粒子生成事件概率為27％。北京地區(qū)的第一類新粒子生成事件的成核速率介于0.48-2.47(均值為1.01)＃/cm3/s，顆

6、粒物增長(zhǎng)速率為4.9-19.8(均值為7.7)nm/h。衡山地區(qū)的第一類新粒子生成事件的成核速率介于0.11-0.55(均值為0.34)＃/cm3/s，顆粒物增長(zhǎng)速率為2.7-16.7(均值為7.7)nm/h。
　　 通過分析香港城市地區(qū)大氣顆粒物(5個(gè)站點(diǎn))及降水(2個(gè)站點(diǎn))14年(1995-2008)的觀測(cè)資料，研究了香港地區(qū)大氣顆粒物化學(xué)成分及降水酸度的長(zhǎng)期變化趨勢(shì)和季節(jié)變化特征。結(jié)果表明，1995-2008年期間，香港城

7、市地區(qū)大氣顆粒物PM10硫酸鹽、硝酸鹽、As、Cd、Cr和Zn均呈現(xiàn)不同程度的上升趨勢(shì)，上升速率分別為0.25μg/m3/yr、0.064μg/m3/yr、0.14μg/m3/yr、0.04μg/m3/tr、0.054ng/m3/yr和9.0 ng/m3/yr。降水pH則呈現(xiàn)顯著的下降趨勢(shì)，下降速率為0.013/yr。香港地區(qū)大氣顆粒物主要水溶性離子和重金屬元素的季節(jié)變化主要受到亞洲季風(fēng)的影響：最高值出現(xiàn)在冬季(12月或者1月份)，最低

8、值出現(xiàn)在夏季(6-7月份)。通過后向氣流軌跡的聚類分析，本研究探明了香港地區(qū)的氣團(tuán)傳輸特征。對(duì)比中國內(nèi)地SO2和NOx排放趨勢(shì)與香港地區(qū)東部中國氣團(tuán)(East China air mass)中硫酸鹽和硝酸鹽濃度的變化趨勢(shì)，發(fā)現(xiàn)香港地區(qū)大氣硫酸鹽的變化趨勢(shì)主要受到中國內(nèi)地長(zhǎng)距離傳輸?shù)挠绊?，而大氣硝酸鹽則受到本地污染排放和長(zhǎng)距離傳輸?shù)墓餐绊?。另外，香港地區(qū)的PM10質(zhì)量濃度、重金屬和降水酸度也在很大程度上受到中國內(nèi)地排放的影響。因此建議香

9、港政府在制定未來大氣污染控制對(duì)策時(shí)，需要考慮到長(zhǎng)距離傳輸?shù)挠绊憽?br>　　 利用2008年北京奧運(yùn)期間在北京上風(fēng)向、城區(qū)和下風(fēng)向三個(gè)站點(diǎn)同時(shí)開展的加強(qiáng)綜合觀測(cè)，研究了奧運(yùn)空氣措施及區(qū)域傳輸對(duì)北京空氣質(zhì)量的影響。結(jié)果表明，北京地區(qū)對(duì)污染排放的長(zhǎng)期控制措施和奧運(yùn)期間短期控制措施都有效的降低了一次污染物的濃度，特別是與汽車相關(guān)的氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)的下降尤為明顯，但是對(duì)臭氧、硫酸鹽和硝酸鹽等二次污染物的控制措施并不

10、理想。奧運(yùn)期間有利的天氣條件(多降水，低溫，北方氣流頻繁)是空氣質(zhì)量良好的一個(gè)重要原因。后推氣流軌跡和風(fēng)向資料顯示華北地區(qū)的區(qū)域傳輸對(duì)北京地區(qū)空氣污染有重要貢獻(xiàn)。觀測(cè)期間的臭氧污染事件中，區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)了北京臭氧峰值的34％-88％，CO峰值的69％-91％。酸雨的觀測(cè)數(shù)據(jù)表明，針對(duì)空氣(干)污染而制定的單一污染物控制政策可能會(huì)給酸雨問題帶來一定的負(fù)面影響，尤其是對(duì)于大氣中堿性顆粒物濃度較高的我國北方地區(qū)。這些結(jié)果說明現(xiàn)階段施行的污染物的