羥基功能化離子液體的合成及吸收氨氣的研究.pdf

1、合成氨馳放氣中氨氣(NH3)的釋放,不僅污染環(huán)境而且是一種資源浪費(fèi),但傳統(tǒng)水吸收法存在能耗高的局限性。離子液體(IL)不易揮發(fā)、結(jié)構(gòu)可調(diào),并且具有較好的熱穩(wěn)定性,為NH3的捕集帶來(lái)了新思路。本文針對(duì)NH3捕集,將羥基引入到咪唑類離子液體陽(yáng)離子上,從而改善了離子液體對(duì)NH3的溶解性能。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下：
　　以N-甲基咪唑和2-氯乙醇為原料,采用兩步法合成了一系列陽(yáng)離子上含羥基的咪唑類離子液體[EtOHmim]X(X=[NTf

2、2]、[PF6]、[BF4]、[DCN]、[SCN]、[NO3])。通過(guò)核磁、紅外等手段進(jìn)行離子液體的結(jié)構(gòu)表征,并測(cè)定合成離子液體的密度、粘度,以及熱分解溫度等物性。研究表明,羥基的引入使得離子液體的粘度略有增高,所合成的離子液體具有良好的熱穩(wěn)定性。
　　在自制的氣液相平衡裝置上,測(cè)定了不同溫度和不同壓力下[EtOHmim]X對(duì)NH3的溶解度,并與常規(guī)離子液體[Emim]X進(jìn)行對(duì)比。結(jié)果表明,陽(yáng)離子上羥基的引入能夠大幅度提高NH3

3、的溶解性。陰離子的不同也會(huì)對(duì)NH3的吸收有影響,含氟的陰離子吸收效果較好,其中[EtOHmim][NTf2]對(duì)NH3的溶解度最大。五次循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明該類離子液體有較高的再生性能。將亨利常數(shù)與熱力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行關(guān)聯(lián),計(jì)算了標(biāo)準(zhǔn)狀況下的溶解焓、溶解熵和溶解Gibbs自由能等熱力學(xué)性質(zhì)并用其探究NH3在離子液體中的溶解行為。
　　通過(guò)傅里葉變換紅外波譜、核磁共振及量化計(jì)算的方法研究了[EtOHmim]X吸收NH3的機(jī)理。分析表明,離子液體吸收