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文檔簡介
1、本文利用UV-VIS、HPLC、IC等分析技術(shù),研究了介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge,DBD)降解對氯苯酚廢水以及在水中固定氮氣的基本過程和機(jī)理。研究中采用獨立分開的放電區(qū)域、降解或吸收區(qū)域,氣體通過放電區(qū)域解離形成等離子體流后,進(jìn)入降解或吸收區(qū)域參與對氯苯酚降解過程或硝酸的生成過程。在降解體系,工藝參數(shù)如峰值電壓、曝氣流量、初始溶液pH均對有機(jī)物的降解具有一定影響;在固氮體系,峰值電壓、電流、吸
2、收反應(yīng)器構(gòu)造和連接方式對固氮效率有一定影響。
1)利用UV-VIS測定對氯苯酚的降解率,對放電體系參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。在一定范圍內(nèi)升高峰值電壓或加大氧氣流量,能夠提高對氯苯酚降解效率。當(dāng)峰值電壓為14.64 kV、曝氧氣流量為200 L/h、不調(diào)節(jié)pH時,放電30 min,對氯苯酚降解效率達(dá)到90%,能量效率為12.35×10-9 mol J-1(5.72 g/kWh)。高的初始溶液pH值有利于對氯苯酚的降解。對氯苯酚溶液初始pH為
3、9.00時,處理6 min,降解率達(dá)80%,能量效率為46.34×10-9 mol J-1(21.46 g/kWh)。
2)利用UV-VIS、HPLC在放電體系液相檢測到?OH和O3,根據(jù)線性擬合可得,初始pH為5.90時?OH生成速率最大,為10.06×10-7 mol L-1 s-1;初始pH為9.00條件下次之,為5.89×10-7 mol L-1 s-1。而初始pH為9.00條件下,液相檢測到的臭氧濃度最低,這說明堿性
4、條件下放電產(chǎn)生的大部分臭氧參與了液相的降解反應(yīng)。
3)利用HPLC檢測對氯苯酚降解過程中的產(chǎn)物。在酸性和中性溶液中,主要由?OH引發(fā)降解反應(yīng),首先形成對苯醌和4-氯鄰苯二酚;而在堿性溶液中,主要為O3誘導(dǎo)發(fā)生降解反應(yīng),生成苯酚和鄰苯二酚。通過IC檢測發(fā)現(xiàn),上述中間產(chǎn)物會進(jìn)一步降解生成甲酸、D-(+)-蘋果酸、順丁烯二酸及草酸等低分子有機(jī)酸和氯離子,這說明對氯苯酚降解過程發(fā)生了脫氯和開環(huán)反應(yīng)。
4)氮氣可參與到放電引發(fā)
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