介孔TiO2復(fù)合光催化劑的制備及光催化降解染料廢水的研究.pdf

1、TiO2作為性能優(yōu)良的光催化劑被廣泛應(yīng)用于各環(huán)保領(lǐng)域。它具有無毒、催化活性高、氧化能力強、穩(wěn)定性好、耐腐蝕、易于制備和使用等特點。近年來,染料廢水在水環(huán)境危害中比重增大,處理難度增加。因此,研究新型、高催化活性的TiO2型光催化劑,探討其在可見光下的光催化活性、尋找反應(yīng)機理等成為人們研究的重點。不論是對于保障人類生命安全還是降低有機物污染,有非常重要的意義。
　　本論文采用溶膠-凝膠法制備介孔TiO2復(fù)合光催化劑和摻雜金屬Fe離子

2、、非金屬N元素及二者共摻雜的介孔TiO2復(fù)合光催化劑。通過SEM掃描電鏡、X射線衍射、FT-IR紅外光譜等分析手段對復(fù)合材料進(jìn)行表征。以堿性染料亞甲基藍(lán)作為廢水模型,探討了復(fù)合材料的光催化活性及其影響因素。具體研究內(nèi)容和結(jié)果如下:
　　(1)以介孔硅基分子篩SBA-15為載體,采用溶膠-凝膠法制備介孔TiO2復(fù)合光催化劑。實驗結(jié)果表明:以1.0gSBA-15為載體,在750℃煅燒溫度下得到的TiO2/SBA-15復(fù)合材料具有較高的

3、光催化活性,良好的再生利用性及牢固的介孔結(jié)構(gòu)。XRD的結(jié)果表明TiO2/1.0gSBA-15-750℃復(fù)合光催化劑表面TiO2為銳鈦礦和金紅石的混合晶型。
　　(2)采用溶膠-凝膠法,通過對制備條件的優(yōu)化選擇最佳的摻雜量和煅燒溫度。制備摻雜金屬Fe離子、非金屬N元素及二者共摻雜的介孔TiO2復(fù)合光催化劑。表征和光催化實驗結(jié)果表明:各摻雜改性均可提高復(fù)合材料的光催化活性。特別地,以4.0％Fe和0.5%N共摻雜的介孔TiO2復(fù)合材料

4、的光催化效果最好。對亞甲基藍(lán)的光催化降解率高達(dá)95%,相比未摻雜離子的TiO2/SBA-15光催化劑提高了17.58%。
　　(3)建立TiO2/SBA-15復(fù)合光催化劑,Fe、N單摻雜及Fe-N共摻雜TiO2/SBA-15復(fù)合光催化劑降解染料廢水的一級反應(yīng)動力學(xué)模型。結(jié)果表明:四種復(fù)合光催化劑降解亞甲基藍(lán)的反應(yīng)符合一級反應(yīng)動力學(xué),且R2均大于0.97。另外,摻雜離子的光催化劑反應(yīng)速率常數(shù)K值均比未摻雜離子的光催化劑K值高。Fe-

5、N共摻雜的復(fù)合光催化劑反應(yīng)速率常數(shù)最大,為0.023min-1。
　　(4)以堿性染料亞甲基藍(lán)為模型,研究底物溶液初始濃度、染料廢水的pH等因素對光催化效果的影響,對復(fù)合材料的光催化活性進(jìn)行評價。實驗結(jié)果表明:酸性條件下,pH=4時亞甲基藍(lán)的降解率相比于pH=2時有明顯的提高。復(fù)合材料在堿性條件下的光催化活性明顯高于其在酸性條件下的光催化活性。堿性條件下,復(fù)合材料有很高的吸附能力,對亞甲基藍(lán)的吸附降解率可達(dá)到80%以上。隨著亞甲基

6、藍(lán)初始濃度由5mg/L逐漸增加到25mg/L,復(fù)合材料對亞甲基藍(lán)光催化降解率由99.9%下降至89.9%。
　　(5)對Fe-N共摻雜促進(jìn)光催化過程的機理進(jìn)行初步探討。推測離子摻雜使得TiO2的帶隙減小的原因可能是由于形成了新的雜質(zhì)能帶。紫外-可見漫反射結(jié)果表明:復(fù)合材料對光的響應(yīng)范圍由400nm紫外光延伸至600nm可見光范圍內(nèi)。另外,分析Fe-N共摻雜TiO2復(fù)合材料光催化亞甲基藍(lán)在不同時間的光譜掃描圖表明:經(jīng)過120min光