酸性水相條件下銥催化劑高效催化生物質(zhì)制備γ-戊內(nèi)酯.pdf

1、化石資源的日益枯竭驅(qū)使人類著手從可再生的生物質(zhì)中獲取燃料和各種生產(chǎn)生活所需化學(xué)品。γ-戊內(nèi)酯(γ-GVL)被認(rèn)定為是一種重要的能源平臺分子，它既可以用作燃料添加劑，也可通過進(jìn)一步化學(xué)轉(zhuǎn)化生成烴類高級燃料。最有效的生產(chǎn)γ-戊內(nèi)酯的方法是乙酰丙酸(LA)加氫，而乙酰丙酸又可以通過水解碳水化合物基的生物質(zhì)得到。此外，乙酰丙酸也可通過均相和非均相催化的途徑與氫氣或甲酸反應(yīng)得到γ-戊內(nèi)酯。
　　本文在前人的研究基礎(chǔ)上，探討了銥催化劑并且證明

2、了半三明治型銥化合物可以催化乙酰丙酸轉(zhuǎn)化為γ-戊內(nèi)酯，在溫和的溫度和壓力下得到了較高的產(chǎn)率。在120℃和10atmH2的條件下達(dá)到較高的TON值。而且這種催化對于以乙酰丙酸和甲酸的混合溶液為原料制備γ-戊內(nèi)酯，在甲酸過量或提供加入額外的H2的情況下，可以在比較溫和的反應(yīng)條件下高效的催化反應(yīng)。此外，通過簡單的相分離，這種水溶性的均相催化劑可以重復(fù)利用，在氫氣或者甲酸的存在下選擇性還原低濃度的乙酰丙酸水溶液，且不需要任何添加劑。可用于各種生