含鈮介孔分子篩和氧化物的制備及其在若干反應(yīng)中催化性能的研究.pdf

1、學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。據(jù)我所知，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)過(guò)的研究成果，也不包含為獲得直昌太堂或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書(shū)而使用過(guò)的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說(shuō)明并表示謝意。學(xué)位論文作者簽名(手寫(xiě))：錢(qián)競(jìng)施簽字日期：如，f年f月舀日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)本學(xué)位論文作者完

2、全了解直昌太堂有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤(pán)，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)直昌太堂可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編本學(xué)位論文。同時(shí)授權(quán)中國(guó)科學(xué)技術(shù)信息研究所和中國(guó)學(xué)術(shù)期刊(光盤(pán)版)電子雜志社將本學(xué)位論文收錄到《中國(guó)學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》和《中國(guó)優(yōu)秀博碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》中全文發(fā)表，并通過(guò)網(wǎng)絡(luò)向社會(huì)公眾提供信息服務(wù)。(

3、保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)書(shū))學(xué)位論文作者簽名(手寫(xiě))：錢(qián)礪＆施簽字日期：力f年∥月塔日、殄1J／^勿心寫(xiě)幫6名嚏簽卅幣，19、／，一刪rC字摘要摘要作為一類新型催化材料，鈮化合物由于其獨(dú)特的性能引起了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。它們可以作為催化劑的活性組分、助劑或載體使用，其催化作用主要源于其獨(dú)特的酸性及氧化還原性。它們?cè)谠S多領(lǐng)域都有著廣泛應(yīng)用，如脫水、脫氫、水合、水解、氧化脫氫、環(huán)氧化、氨氧化、甲基氧化偶聯(lián)、酯化、烷基化、異構(gòu)化；縮

4、合；碳?xì)浠衔锏钠缁?、氫化、NO的分解與還原、加氫脫硫／脫氮、光催化、環(huán)境污染治理等等。我國(guó)具有十分豐富的鈮礦資源，但在鈮化合物的基礎(chǔ)研究及應(yīng)用開(kāi)發(fā)方面尚處于起步階段。因此，進(jìn)一步研究鈮系催化劑，對(duì)開(kāi)發(fā)新型高效、綠色環(huán)保的新型催化體系，具有十分重要的理論價(jià)值和社會(huì)意義。本文以五氯化鈮NbCl5為鈮源，采用前驅(qū)體法、水熱法和溶膠凝膠法分別制備了鈮負(fù)載型含鈦硅基分子篩Nb用MCM41催化劑、鈮基介孔分子篩NbMCM41催化劑和離子摻雜(Nb

5、，I，N)型Ti02催化劑，通過(guò)Ⅺm，N2吸附脫附，F(xiàn)TIR，Uvvis，TG，Ⅺ，S等表征技術(shù)對(duì)其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)分析；并通過(guò)紫外光下降解溶液中亞甲基藍(lán)反應(yīng)(№用MCM41)，雙氧水苯酚羥基化反應(yīng)(1妯MCM_41)和可見(jiàn)光下催化處理阿奇霉素制藥廢水中有機(jī)殘留物反應(yīng)(離子摻雜型n02)來(lái)分別考察它們的催化活性。催化劑表征結(jié)果顯示，Nb用MCM41和NbMCM41系列催化劑都保持了MCM4l介孔材料的性質(zhì)，擁有大的比表面積和均勻分布的孔徑。N

6、b伍MCM_41催化劑中，通過(guò)浸漬負(fù)載的Nb物種均勻的分散在催化劑的表面，但有少量沉積在分子篩孔內(nèi)；而NbMCM41系列中的Nb原子則順利的進(jìn)入了骨架結(jié)構(gòu)中；通過(guò)ⅫS分析可知，摻雜離子(№，I，N)都進(jìn)入到了半導(dǎo)體，n02的晶格中，Ti02的晶相也隨摻雜離子的不同而發(fā)生變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在紫外光下降解亞甲基藍(lán)反應(yīng)過(guò)程中，助劑Nb的加入可使得n—MCM41催化劑對(duì)有機(jī)物分子的吸附和降解性能都有所提高。催化劑中反應(yīng)活性最佳的洲CM41，在