β-磷酸三鈣-α-半水硫酸鈣復(fù)合人工骨的水熱合成工藝及降解性能研究.pdf

1、背景及目的：
　　 無(wú)機(jī)植骨材料的自固化性能及降解與成骨速度調(diào)控是目前研究的熱點(diǎn)。目前的多孔β-磷酸三鈣(β-TCP)有較好的成骨速度，降解緩慢，無(wú)自固化性能，無(wú)松質(zhì)骨的天然孔隙結(jié)構(gòu)。α-半水硫酸鈣(α-CSH)有自固化性能，降解速度快。復(fù)合人工骨可保留單一材料的優(yōu)點(diǎn)，同時(shí)彌補(bǔ)其不足。我們將β-TCP和α-CSH兩種材料復(fù)合，以期制備一種具有自固化性能，具有天然孔隙結(jié)構(gòu)，同時(shí)可調(diào)節(jié)其降解速度的復(fù)合人工骨(COB)顆粒。探討新型的

2、β-TCP/α-CSH多孔顆粒型復(fù)合人工骨的水熱合成制備工藝，在β-TCP表面同步合成α-CSH的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)對(duì)其孔隙結(jié)構(gòu)的控制。通過研究其體外和體內(nèi)降解機(jī)理，反饋指導(dǎo)β-TCP/α-CSH復(fù)合人工骨的制備工藝，使其植入骨內(nèi)的降解速度與骨缺損修復(fù)的成骨速度相匹配，以獲得理想的骨缺損修復(fù)效果。
　　 材料及方法：
　　 1.以健康牛股骨為原料，采用XRD和掃描電鏡檢測(cè)不同濃度磷酸二氫胺浸泡劑和不同煅燒處理工藝對(duì)羥基磷灰石(H

3、A)向β-TCP轉(zhuǎn)變過程的影響，探討牛松質(zhì)骨制備多孔近單相β-TCP顆粒的動(dòng)力學(xué)規(guī)律。
　　 2.二水硫酸鈣粉末在額定壓力和溫度下，加入不同比例硫酸鋁和檸檬酸鈉復(fù)合轉(zhuǎn)晶劑，在水熱釜中水熱合成α-CSH，采用XRD對(duì)成分進(jìn)行鑒定，用掃描電鏡觀察分析不同比例硫酸鋁和檸檬酸鈉復(fù)合轉(zhuǎn)晶劑對(duì)合成α-CSH形貌、粒度的影響規(guī)律及作用機(jī)制。
　　 3觀察水熱合成工藝參數(shù)對(duì)α-CSH在β-TCP多孔顆粒表面異相形核、長(zhǎng)大、分布方式的影響

4、規(guī)律，實(shí)現(xiàn)對(duì)β-TCP/α-CSH復(fù)合人工骨中孔隙結(jié)構(gòu)的控制。采用掃描電鏡、XRD檢測(cè)復(fù)合人工骨的理化特性，并用壓汞儀測(cè)定復(fù)合人工骨的孔隙率。
　　 4.按照相應(yīng)的固液比混合后，檢測(cè)所制備的β-TCP/α-CSH不同配比的復(fù)合人工骨(根據(jù)β-TCP/α-CSH=70/30；50/50；30/70，分別稱為COB1、COB2、COB3)在體外的固化時(shí)間、固化強(qiáng)度，并采用XRD檢測(cè)其固化后材料的相組成，用SEM觀察其固化后的材料斷面

5、結(jié)構(gòu)。
　　 5.將COB1、COB2、COB3制備成為12×8mm的圓柱狀試件，觀察其在體外模擬體液中的pH值變化，并檢測(cè)其不同時(shí)間點(diǎn)的材料降解率和強(qiáng)度變化。
　　 6.距股骨遠(yuǎn)端關(guān)節(jié)面4mm處制備兔雙側(cè)股骨下端干骺端10×5mm包容性骨缺損模型，用相同大小的β-TCP、α-CSH、以及COB1、COB2、COB3顆粒填充缺損，空白對(duì)照組不充填任何材料，分別于術(shù)后4、8、12、16周各處死12只兔子，采用X線、鉬靶照相

6、、Micro-CT、組織學(xué)及組織形態(tài)測(cè)定術(shù)觀測(cè)植入材料的降解成骨情況，分析其降解的機(jī)理及影響因素。
　　 結(jié)果及結(jié)論：
　　 1.牛松質(zhì)骨經(jīng)合適的煅燒處理可獲得近單相的β-TCP顆粒，利用β-TCP顆粒與二水硫酸鈣粉末可以同步水熱合成β-TCP/α-CSH復(fù)合人工骨，同步實(shí)現(xiàn)對(duì)β-TCP多孔顆粒進(jìn)行孔隙表面改性，調(diào)控復(fù)合人工骨的孔隙結(jié)構(gòu)。國(guó)內(nèi)外尚未見類似報(bào)道。
　　 2.復(fù)合人工骨有松質(zhì)骨天然相通的的大孔/微孔結(jié)

7、構(gòu)，孔隙率為50％左右。
　　 3.復(fù)合人工骨顆粒能夠原位自固化，固化強(qiáng)度與松質(zhì)骨強(qiáng)度接近，符合修復(fù)非負(fù)重部位腔隙性骨缺損的需要。
　　 4.體內(nèi)、體外實(shí)驗(yàn)表明復(fù)合人工骨降解速率介于α-CSH與β-TCP之間，調(diào)節(jié)其成分配比，可調(diào)整其降解速度。三種復(fù)合人工骨中，COB2(β-TCP/α-CSH=50/50)最佳。
　　 5.復(fù)合人工骨在腔隙性骨缺損內(nèi)骨長(zhǎng)入良好，其成骨性能優(yōu)于單純?chǔ)?CSH及β-TCP。