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1、催化是現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)的基石,實(shí)現(xiàn)選擇性的催化作用及對(duì)催化作用過(guò)程的控制是時(shí)代發(fā)展的迫切需求。以分子印跡聚合物(molecularly imprinted polymers,MIPs)為基礎(chǔ)的新概念催化劑為這一需求的實(shí)現(xiàn)創(chuàng)造了條件。本研究以分子印跡聚合物為載體、金屬納米粒子為活性組分,發(fā)展出選擇性可調(diào)制及可進(jìn)行串聯(lián)催化作用的兩種新概念分子印跡聚合物催化劑(molecularly imprinted catalyst,MIC)。
本
2、文首先制備了選擇性可換向的新概念智能分子印跡催化劑(智能MIC),該催化劑以7-辛烯酸為功能單體,對(duì)硝基苯胺(PNA)為模板分子,六水合硝酸鎳提供Ni離子為催化活性中心。經(jīng)聚合、還原Ni離子,并脫去模板后,制得智能MIC。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),在室溫下,PNA底物分子通過(guò)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)入印跡與Ni納米粒子接觸進(jìn)行選擇性催化,模板類似物間硝基苯胺無(wú)法有效進(jìn)入印跡的聚合物網(wǎng)絡(luò),無(wú)法與膠囊的Ni納米粒子接觸,故制備的智能MIC對(duì)底物呈現(xiàn)出分子識(shí)別能力。此外
3、,因該催化劑的功能單體是具有較長(zhǎng)碳鏈的7-辛烯酸,其聚合后形成空間臂,當(dāng)溫度升高后,空間臂熱運(yùn)動(dòng)加劇,造成印跡聚合物對(duì)底物分子識(shí)別能力的換向,獲得了選擇性可調(diào)制的催化作用過(guò)程,從而為復(fù)雜化學(xué)過(guò)程的控制,提供了前瞻性的參考依據(jù)。外,以實(shí)現(xiàn)“底物高選擇性、串聯(lián)催化作用”為特征的串聯(lián)反應(yīng)分子印跡催化劑(串聯(lián)反應(yīng)MIC)為目標(biāo),以雙功能分子印跡聚合物為載體,鉑為活性組分,以乙酸對(duì)硝基苯酯(NPA)和對(duì)硝基苯酚(NP)作為模板,構(gòu)筑酸中心催化水解
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