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1、在資源緊張,水環(huán)境日益惡化的今天,如何更快、更高效地進(jìn)行污水處理是一個(gè)亟待解決的重大問(wèn)題。因此,近年來(lái)新型多相催化劑的合成及其性能研究成為學(xué)者們關(guān)注的熱點(diǎn)。本論文以椰殼活性炭、剩余污泥和藍(lán)綠藻類為研究對(duì)象,對(duì)其進(jìn)行預(yù)處理后作為載體,通過(guò)水熱法或高溫煅燒法,制備多相催化劑,用于降解有機(jī)污染物,既做到了廢棄物的資源化利用,又實(shí)現(xiàn)了“以廢治廢”的目的。主要結(jié)論如下:
(1)利用水熱法制備納米MnOx椰殼活性炭,研究了納米MnOx椰殼
2、活性炭氧化降解有機(jī)污染物的性能。與高溫煅燒法制備的MnOx椰殼活性炭相比,水熱法制備的納米MnOx椰殼活性炭表現(xiàn)出了更高的氧化性能。研究發(fā)現(xiàn),納米MnOx椰殼活性炭中MnGx主要以Mn4+和Mn3+形式存在,這種多價(jià)態(tài)的錳氧化物提高了納米MnOx椰殼活性炭的氧化降解能力。除了酸性紅73之外,納米MnOx椰殼活性炭對(duì)其它九種陰離子染料也表現(xiàn)出較好的降解效果,其降解效率均大于90%。循環(huán)利用實(shí)驗(yàn)證明,納米MnOx椰殼活性炭具有較高的穩(wěn)定性能
3、,但在酸性條件下,反應(yīng)體系有少量錳的溶出。GC-MS分析結(jié)果表明,大部分中間產(chǎn)物都是生物可降解的小分子有機(jī)酸。
(2)鑒于污泥含水量高且難脫水,通過(guò)水熱法實(shí)現(xiàn)濕污泥處理與MnOx催化劑制備同步,獲得MnOx/HCAS催化劑,研究表明MnOx/HCAS在中性條件下能夠活化過(guò)硫酸鹽產(chǎn)生SO4-·,在此基礎(chǔ)上考察了該體系對(duì)多種陰離子染料的氧化降解性能。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在MnOx/HCAS投加量為1.0g/L,過(guò)硫酸鹽濃度為1.0g/L的中
4、性條件下,MnOx/HCAS-Oxone體系在30min內(nèi)對(duì)50mg/L染料的降解效率達(dá)到98%,COD去除率約為45%。醇淬滅試驗(yàn)證實(shí)了在MnOx/HCAS-Oxone體系中對(duì)染料氧化降解起主導(dǎo)作用的自由基為SO4-·。MnOx/HCAS能夠多次循環(huán)使用,對(duì)反應(yīng)前后MnOx/HCAS表面Mn結(jié)合能的分析發(fā)現(xiàn)催化劑表面Mn4+和Mn3+參與過(guò)硫酸鹽的活化。反應(yīng)前后及反應(yīng)后上清液重金屬的溶出量極小,表明污泥中的重金屬能夠被固定在MnOx/
5、HCAS催化劑中,從而避免對(duì)環(huán)境造成危害?;谖勰嗟亩鄻有裕苽淞瞬煌愋偷奈勰嘭?fù)載MnOx催化劑,它們均對(duì)染料表現(xiàn)出良好的降解效果,效率達(dá)到98%以上,表明MnOx/HCAS催化劑的制備不受污泥種類的干擾,也說(shuō)明MnOx/HCAS催化劑更具有實(shí)際意義。
(3)基于藍(lán)綠藻水華頻繁爆發(fā)及其打撈效率低的問(wèn)題,通過(guò)簡(jiǎn)單、高效的方法收集并資源化利用藻類,通過(guò)低溫聚合、高溫煅燒的方法制備了更高活性的多相類芬頓催化劑FeNi-N/Al2O
6、3/C中空微球,考察了該體系對(duì)有機(jī)污染物的催化降解效果、降解過(guò)程和機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn),F(xiàn)eNi-N/Al2O3/C中空微球在偏中性條件下也表現(xiàn)出良好的催化活性。當(dāng)FeNi-N/Al2O3/C中空微球投加量為0.4g/L,H2O2濃度為40mM時(shí),反應(yīng)30min內(nèi)對(duì)50mg/L染料和30mg/L苯酚的降解效率均達(dá)到了95%,TOC去除率分別達(dá)到了69.9%和76.0%,H2O2利用率分別為65.7%和67.6%。經(jīng)過(guò)十二次循環(huán)利用后,F(xiàn)eNi
7、-N/Al2O3/C中空微球?qū)θ玖虾捅椒拥慕到庑嗜匀槐3衷?5%,反應(yīng)后上清液中Fe、Ni和Al的溶出量極少,而且反應(yīng)前后FeNi-N/Al2O3/C中空微球在外貌和形態(tài)上基本不變,體現(xiàn)了FeNi-N/Al2O3/C中空微球的高穩(wěn)定性能。在催化降解過(guò)程中,F(xiàn)eNi-N/Al2O3/C中空微球中部分Fe3+轉(zhuǎn)化為Fe2+,Ni和Al的價(jià)態(tài)不變。在原位拉曼光譜和電子順磁共振波譜等分析的基礎(chǔ)上,揭示了FeNi-N/Al2O3/C中空微球催化
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