腐殖酸對(duì)納米碳管吸附重金屬的作用及機(jī)理.pdf

1、納米碳管(CNTs)由于具有多方面的優(yōu)良性質(zhì),而被廣泛應(yīng)用到各個(gè)領(lǐng)域,但也因此引起對(duì)其環(huán)境行為和生態(tài)效應(yīng)的關(guān)注。吸附行為可以決定CNTs及共存污染物在水環(huán)境中的遷移、歸宿、負(fù)載量、生物可利用性等,因而備受關(guān)注。市售CNTs往往殘留有金屬催化劑,這些雜質(zhì)可能會(huì)溶出而影響CNTs的吸附行為。但當(dāng)前,CNTs吸附重金屬離子的機(jī)理被認(rèn)為主要是重金屬離子與CNTs表面含氧官能團(tuán)間的相互作用,忽略了CNTs中殘留催化劑的潛在影響。另外,環(huán)境中廣泛存

2、在的天然有機(jī)質(zhì)(NOM)會(huì)與CNTs相互作用,并因此改變其物理化學(xué)性質(zhì)和吸附行為。但當(dāng)前對(duì)NOM影響CNTs吸附行為的研究不多,需要從NOM的負(fù)載量、性質(zhì)等方面進(jìn)一步解析其對(duì)CNTs吸附重金屬離子的作用機(jī)制。
　　 本文率先研究了金屬催化劑雜質(zhì)及腐殖酸負(fù)載量和性質(zhì)對(duì)CNTs吸附重金屬離子的作用及機(jī)理,取得了一些有價(jià)值的研究成果:
　　 (1)首次研究了CNTs中殘留金屬催化劑對(duì)其吸附重金屬離子的影響,發(fā)現(xiàn)殘留的催化劑Mo

3、和Co能釋放到水溶液中,其中Mo主要以MoO42-形態(tài)存在,能與Pb(Ⅱ)形成PbMoO4沉淀,沉淀量可達(dá)CNTs對(duì)Pb(Ⅱ)表觀(guān)吸附容量的84％。
　　 (2)深入研究了腐殖酸對(duì)CNTs吸附Pb(Ⅱ)的影響及機(jī)理,發(fā)現(xiàn)腐殖酸能增加CNTs表面的含氧官能團(tuán)和電負(fù)性,并因此增加其對(duì)Pb(Ⅱ)的吸附,且吸附量隨腐殖酸負(fù)載量的增加而增加。腐殖酸改性前后CNTs主要通過(guò)化學(xué)作用吸附Pb(Ⅱ),具有不可逆性;但Ca2+能促進(jìn)腐殖酸改性CN

4、Ts吸附的Pb(Ⅱ)脫附,脫附率約為50％,表明腐殖酸改性CNTs通過(guò)配體/離子交換作用吸附的Pb(Ⅱ)約占吸附容量的50％,另外50％的Pb(Ⅱ)主要通過(guò)化學(xué)絡(luò)合作用與結(jié)合態(tài)腐殖酸中的極性官能團(tuán)(主要是羧基)結(jié)合。
　　 (3)研究了腐殖酸對(duì)CNTs吸附Cd(Ⅱ)的作用規(guī)律,重點(diǎn)分析了腐殖酸和CNTs性質(zhì)的影響,發(fā)現(xiàn)四種腐殖酸改性的三種CNTs對(duì)Cd(Ⅱ)的吸附容量是相應(yīng)原始碳管的5.8-12.3倍,提高倍數(shù)隨腐殖酸極性增大而