有機(jī)氣溶膠理化特征、來源、長距離傳輸及其對(duì)灰霾形成的影響機(jī)制.pdf

1、有機(jī)氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分,占?xì)馊苣z質(zhì)量的20～60％,是由成千上萬種有機(jī)化合物及其它物質(zhì)組成的混合物。有機(jī)氣溶膠對(duì)環(huán)境及氣候產(chǎn)生重要的影響,主要體現(xiàn)在三個(gè)方面:一是有機(jī)氣溶膠中含有許多具有致癌性和致畸性的有機(jī)物,對(duì)人體健康產(chǎn)生危害;二是有機(jī)氣溶膠是可以散射和(或)吸收太陽輻射改變大氣層的能量收支平衡,或形成云凝結(jié)核改變?cè)频奶匦灾苯踊蜷g接地影響氣候變化;三是粒徑較小的有機(jī)氣溶膠能有效地降低能見度,是大氣光化學(xué)煙霧、灰霾等污染事

2、件的重要貢獻(xiàn)者。此外,細(xì)顆粒物的長距離傳輸將有機(jī)氣溶膠對(duì)環(huán)境、氣候變化的影響和對(duì)人類健康的威脅區(qū)域化,甚至全球化,使大氣污染成為全球性問題。2001年IPCC環(huán)境報(bào)告指出,有機(jī)氣溶膠在直接或間接影響區(qū)域或全球環(huán)境和氣候變化中起到重要的作用,但仍然存在較大的不確定性,需要更加系統(tǒng)、深入的研究。
　　上海是中國經(jīng)濟(jì)活動(dòng)總量最大、工業(yè)門類最全、能源消耗強(qiáng)度最大、污染物排放密度最高的城市,也是中亞地區(qū)氣溶膠向太平洋傳輸重要的源和匯。近年來

3、,隨著產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和工業(yè)布局的調(diào)整、清潔能源替代等一系列污染控制措施的實(shí)施,上海市環(huán)境空氣質(zhì)量總體上得到了改善,但與國際大都市相比,上海市空氣質(zhì)量仍處于較高的污染水平。2003年上海市環(huán)境質(zhì)量公報(bào)指出,氣溶膠污染負(fù)荷居全市主要污染物之首,2007年新一期上海市環(huán)境質(zhì)量公報(bào)指出,有機(jī)氣溶膠已經(jīng)成為上海市最主要的空氣污染物,并指出灰霾污染已經(jīng)取代傳統(tǒng)的一次污染成為上海及長三角地區(qū)常見的污染類型。
　　本文基于上海地區(qū)2006-2009四年

4、的有機(jī)氣溶膠監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),綜合IC、GC-MS、和CA多種分析手段,采用因子分析、相關(guān)性分析以及化學(xué)質(zhì)量平衡(CMB)模型等多種數(shù)據(jù)分析方法,系統(tǒng)全面地研究了以上海為代表的中國典型城市有機(jī)氣溶膠的理化特征、時(shí)空分布、來源及形成機(jī)制,并有針對(duì)性地研究了有機(jī)氣溶膠對(duì)灰霾形成的影響機(jī)制以及有機(jī)氣溶膠的長距離傳輸對(duì)下游城市有機(jī)氣溶膠理化特征的影響。
　　本研究的主要成果有:
　　1.系統(tǒng)研究了上海市碳質(zhì)氣溶膠的污染特征、時(shí)空分布及來源。

5、結(jié)果表明:2006-2009年,上海市城區(qū)PM2.5的年均濃度為43.5-59.3μgm-3,2006-2008年,小洋山PM2.5的年均濃度為33.1-48.0μgm-3;碳質(zhì)組分是上海市PM2.5的重要組分,在城區(qū)和小洋山分別占PM2.5質(zhì)量的17.5-33.2％和11.1-22.1％,其中有機(jī)碳占總碳的60％以上。上海市碳質(zhì)氣溶膠的空間差異性表現(xiàn)在:(1)城區(qū)PM2.5中碳質(zhì)組分的相對(duì)含量(TC/PM2.5)高于小洋山;(2)小洋

6、山PM2.5在夏季和秋季具有明顯的海鹽氣溶膠特性,即碳質(zhì)組分相對(duì)含量低,而城區(qū)PM2.5中碳質(zhì)組分的相對(duì)含量(TC/PM2.5)則夏季高于冬季。上海市PM2.5中有機(jī)碳和元素碳濃度具有明顯的冬高夏低的季節(jié)變化特征。二次有機(jī)碳是上海市城區(qū)夏季和秋季PM2.5中有機(jī)碳的重要來源,分別占有機(jī)碳質(zhì)量的49.5％和46.6％,冬季和春季分別為33.5％和29.0％。源解析結(jié)果表明,2006年上海市城區(qū)PM2.5有大約57％來自工業(yè)排放和機(jī)動(dòng)車尾氣

7、,大約21％來自道路揚(yáng)塵和氣溶膠的中長距離傳輸,大約7％來自垃圾焚燒和生物質(zhì)燃燒。利用CMB模型對(duì)有機(jī)碳進(jìn)行源解析,結(jié)果表明機(jī)動(dòng)車尾氣是PM2.5中OC的主要來源,其在夏季和冬季對(duì)總OC的貢獻(xiàn)率平均值分別為30.7％和40.6％,其次為煤炭燃燒。
　　2.系統(tǒng)分析了上海市PM2.5中溶劑可萃取性有機(jī)物(SolventExtractableOrganicCompounds,SEOC)1的污染特征、時(shí)空分布及來源,首次揭示了洋山深水港

8、及上海市城區(qū)污染氣溶膠對(duì)小洋山地區(qū)PM2.5中SEOC組分的影響。2006-2009年,上海市城區(qū)PM2.5中SEOC的年均濃度為356.8-374.9ngm-3,其中夏季平均濃度為184.7ngm-3,冬季半均濃度為638.2ngm-3。2006-2008年,小洋山地區(qū)PM2.5中SEOC的年均濃度為212.8-221.4ngm-3,其中夏季平均濃度為105.8ngm-3,冬季平均濃度為385.8ngm-3。上海市城區(qū)PM2.5中SE

9、OC濃度明顯高于小洋山地區(qū),且呈現(xiàn)一致的季節(jié)變化特征。2006-2009年,上海市城區(qū)PAHs的年均濃度變化不大,但明顯高于1999年同期濃度,機(jī)動(dòng)車數(shù)量的增加是造成PAHs濃度上升的主要原因。2007-2009小洋山地區(qū)PM2.5中PAHs的年均濃度呈逐年上升的趨勢(shì),PAHs中Phe、Flu、Pyr。及BbF的相對(duì)含量較高,呈現(xiàn)出典型的柴油燃燒副產(chǎn)物特征,表明洋山深水港進(jìn)出港口船舶及運(yùn)輸車輛的增加,是造成小洋山PAHs濃度上升的主要原

10、因。利用多環(huán)芳烴、脂肪酸特征比值及正構(gòu)烷烴CPI值對(duì)SEOC進(jìn)行源解析,結(jié)果表明,機(jī)動(dòng)車尾氣和工業(yè)燃煤是上海市PM2.5中SEOC的主要本地源,北方污染氣溶膠的長距離傳輸對(duì)冬季和春季上海市PM2.5中SEOC有重要貢獻(xiàn)。
　　3.首次揭示了上海市有機(jī)氣溶膠在不同類型灰霾發(fā)生期問的污染特征及其對(duì)灰霾形成的影響機(jī)制。本研究共分析了發(fā)生在2006-2007年的6次嚴(yán)重的灰霾污染事件,其中包括發(fā)生在2007年1月19日上海市自2001年以

11、來最嚴(yán)重的一次灰霾事件。在灰霾發(fā)生期間OC、EC及SEOC濃度均有不同程度的上升。結(jié)果表明,有機(jī)物、硫酸鹽和硝酸鹽是灰霾形成的主導(dǎo)因素,有機(jī)組分在夏季和秋季灰霾形成中起主導(dǎo)作用,硫酸鹽和硝酸鹽則是冬季和春季灰霾的主要影響因素。
　　4.揭示了沙塵源區(qū)-榆林和多倫地區(qū)有機(jī)氣溶膠的理化特證及沙塵暴期間有機(jī)氣溶膠的長距離傳輸對(duì)下游城市有機(jī)氣溶膠組分的影響。后向軌跡分析結(jié)果表明北京和上海同時(shí)受到來自多倫和榆林地區(qū)沙塵氣溶膠長距離傳輸?shù)挠绊?/p>

12、。發(fā)生在2007年春季的沙塵暴起沙范圍廣,影響范圍大,北京和上海地區(qū)均受到了沙塵的長距離傳輸?shù)挠绊?。北京主要受到來自多倫地區(qū)的沙塵氣溶膠的影響,PM2.5,OC及EC的濃度在沙塵期間有明顯的上升,PAHs、fattyacids及n-alkanes的濃度在沙塵期間變化不大或有所下降(PAHs),這主要由于多倫本地氣溶膠中有機(jī)物濃度低、礦物組分高的特點(diǎn)決定的。上海受到來自多倫和榆林地區(qū)沙塵氣溶膠的影響,PM2.5、OC、EC及SEOC各組分