光電Fenton催化降解有毒有機(jī)污染物.pdf

1、Fenton反應(yīng)自發(fā)現(xiàn)以來一直廣泛用于不同的氧化反應(yīng)，近年來Fenton及Fentonlike作為一種新的有效的高級(jí)氧化技術(shù)應(yīng)用于環(huán)境污染物的處理領(lǐng)域。本論文利用Photoelectro-Fenton 方法在可見光照射和外加電場(chǎng)作用條件下對(duì)有機(jī)染料及有毒無(wú)色小分子化合物的降解進(jìn)行了研究，建立了相對(duì)于傳統(tǒng)Fenton 反應(yīng)有一定優(yōu)勢(shì)(可見光激發(fā)、外加電場(chǎng)協(xié)同催化、對(duì)H2O2具有高的活化特性等)新的光電催化體系，探討光電Fenton降解有毒

2、有機(jī)污染物的催化機(jī)理，建立處理有毒有機(jī)污染物的新方法。具體研究?jī)?nèi)容如下： 1) 在可見光照射，外加電場(chǎng)作用條件下，以不同類型染料如陽(yáng)離子染料：羅丹明B(Rhodamine B，RhB)、孔雀綠(Malachite Green，MG) ；陰離子染料：酸性桃紅(Sulforhodamine B，SRB)、二號(hào)橙(OII)等為研究目標(biāo)化合物，探討了降解過程中，介質(zhì)酸度的影響、氧化劑(H2O2)和活性氧化物種的變化情況。結(jié)果表明：Fen

3、ton 試劑(Fe3+/H2O2)應(yīng)用的最佳酸度為pH=3，在光電協(xié)同作用下產(chǎn)生的氧化物種主要為羥基自由基，有機(jī)染料污染物的降解主要為：(1) 染料敏化激發(fā)電子轉(zhuǎn)移到Fe3+，促使Fe3+與Fe2+之間的循環(huán)，從而促進(jìn)染料降解；(2) 陰極的還原作用促使Fe3+與Fe2+之間的循環(huán)，從而產(chǎn)生大量的羥基自由基降解了染料。在降解過程中，氧化劑和催化劑的共同存在是降解反應(yīng)的前提，H2O2的利用率較單純的光Fenton有了很大的提高。

4、2) 在可見光照射，外加電場(chǎng)作用條件下，在光電Fenton 降解有毒有機(jī)污染物的體系中，詳細(xì)研究了染料RhB和SRB以及無(wú)色小分子2,4-二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP)降解的條件及機(jī)理，均發(fā)現(xiàn)該體系比單純的光Fenton和電Fenton效果好。 3) 外加電場(chǎng)作用及在可見光照射條件下，采用犧牲陽(yáng)極法協(xié)同光電Fenton 降解有機(jī)污染物，發(fā)現(xiàn)降解效果較惰性電極光電Fenton 法速率大大提高，通過

5、跟蹤染料降解過程中羥基自由基，H2O2分解率及Fe3+/Fe(t)轉(zhuǎn)化比的測(cè)定，表明犧牲陽(yáng)極法能促進(jìn)Fe3+/Fe2+離子催化轉(zhuǎn)化，從而大大促進(jìn)了H2O2的分解，產(chǎn)生更多的羥基自由基，另外反應(yīng)pH 大于4.5，F(xiàn)e3+形成的羥基配合物開始發(fā)揮絮凝作用，從而使得降解范圍擴(kuò)寬，加大了方法的適用范圍。 4) 采用三維電極體系代替?zhèn)鹘y(tǒng)的兩電極體系，協(xié)同光電Fenton 法對(duì)有機(jī)染料進(jìn)行降解，發(fā)現(xiàn)三維電極體系能大幅度提高電解效率，相當(dāng)于形