固相合成硅鋁分子篩及其催化反應(yīng)的研究.pdf

1、過去的數(shù)十年，對于低鏈烯烴和對二甲苯的需求在急劇增長，這促進了甲醇制烯烴(MTO)和二甲苯異構(gòu)化反應(yīng)的快速發(fā)展。硅鋁分子篩因其獨特的孔道結(jié)構(gòu)、大的比表面積、高的水熱穩(wěn)定性和良好的擇形催化功能，在上述兩類反應(yīng)中得到廣泛應(yīng)用。傳統(tǒng)的硅鋁分子篩合成需要使用大量溶劑（水或醇類），而溶劑的存在極易造成廢水污染、釜內(nèi)高壓、產(chǎn)率低等問題。另一方面，水熱法制備分子篩需要使用有毒、昂貴的有機模板劑，加重了污染和生產(chǎn)成本。
　　為了克服上述缺陷，近期

2、，一種新型的制備沸石分子篩方法被提出來——“固相合成法”。已經(jīng)有多種硅鋁分子篩、磷鋁分子篩通過該方法制備得到，但是SSZ-13、EUO這兩種分子篩的固相合成還沒被研究。SSZ-13是一種在MTO、NH3-SCR反應(yīng)中被廣泛應(yīng)用的硅鋁分子篩，但傳統(tǒng)模板劑的昂貴價格、水熱法制備的低產(chǎn)率，限制了SSZ-13分子篩的進一步推廣素。EUO分子篩是一種具有特殊結(jié)構(gòu)的一維孔道分子篩，在二甲苯異構(gòu)化反應(yīng)中有出色的表現(xiàn)。
　　本文著重介紹了一種無溶

3、劑制備高硅SSZ-13分子篩的方法，采用價格低廉的DMECHABr代替?zhèn)鹘y(tǒng)模板劑，產(chǎn)品產(chǎn)率高達95.7％。重要的是，該方法獲得的SSZ-13分子篩具有與傳統(tǒng)樣品相同的物理化學(xué)性質(zhì)。在第三章中，實現(xiàn)了EUO分子篩的無溶劑合成，并對其二甲苯異構(gòu)化反應(yīng)進行測試。第四章主要介紹通過添加晶種，調(diào)節(jié)固相ZSM-5分子篩的尺寸，研究其用于MTO反應(yīng)的催化效果。
　　固相制備沸石分子篩具有諸多優(yōu)點:高產(chǎn)率、低污染、低釜壓以及很好的產(chǎn)品質(zhì)量，這些優(yōu)