Co(Ca)-SBA-15的合成及催化性能研究.pdf

1、環(huán)氧苯乙烷和苯環(huán)狀碳酸酯都是重要的中間體化合物,在藥物合成、精細化學(xué)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。環(huán)氧苯乙烷是通過苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)制備的,苯環(huán)狀碳酸酯是通過環(huán)氧苯乙烷環(huán)加成CO2制得的,這兩個反應(yīng)需要在合適的催化劑作用下才能夠?qū)崿F(xiàn)原子的有效利用。
　　有金屬擔(dān)載的介孔材料、離子液體等都在催化領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用,我們合成了金屬擔(dān)載的介孔材料Co(Ca)-SBA-15,并考察了它們的催化活性,同時我們探討了不同鏈長的季銨(磷)鹽在環(huán)氧苯乙烷環(huán)加

2、成CO2反應(yīng)中的催化活性。
　　首先,我們采用一鍋法、尿素調(diào)節(jié)法、pH調(diào)節(jié)法、浸漬法和溶劑揮發(fā)自組裝法合成了不同金屬含量的Co-SBA-15和Ca-SBA-15,并用XRD、FT-IR、UV-vis、N2吸附和SEM、TEM等手段對材料進行了表征,分析了合成方法和金屬含量對孔材料合成的影響。結(jié)果顯示,pH調(diào)節(jié)法是合成Co-SBA-15的最佳方法;浸漬法和溶劑揮發(fā)自組裝法是合成Ca-SBA-15的最佳方法;金屬含量的大小對介孔材料的

3、孔結(jié)構(gòu)有一定的影響。
　　之后,我們把Co-SBA-15用于苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng),考察了合成方法、反應(yīng)時間對催化活性的影響,發(fā)現(xiàn)用pH調(diào)節(jié)法合成的Co-SBA-15具有最佳的催化性能,催化活性隨鈷的引入量的增加而增強,環(huán)氧苯乙烷選擇性在4h時達到最大,是71.8％。之后,我們考察了不同碳鏈的季銨(磷)鹽對環(huán)氧苯乙烷環(huán)加成CO2反應(yīng)的影響,發(fā)現(xiàn)TBAB的催化活性是最佳的,在最佳的催化條件下環(huán)氧苯乙烷的轉(zhuǎn)化率為96.7%,苯環(huán)狀碳酸酯的選