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文檔簡介
1、大氣中碳排放的不斷增加已經(jīng)引起全世界各國的廣泛關(guān)注。目前,工業(yè)上常用的有機(jī)胺水溶液吸收法和固態(tài)堿吸收法等傳統(tǒng)捕集方法存在著過程能耗高,設(shè)備腐蝕嚴(yán)重以及二次污染等亟待解決的問題。離子液體作為一種新型可設(shè)計(jì)的良好溶劑,近年來已在捕獲CO2方面取得了很大的進(jìn)展。但是已報(bào)道的有較好吸收性能的離子液體吸附劑普遍存在著粘度偏高,價(jià)格昂貴,合成復(fù)雜和穩(wěn)定性差等缺點(diǎn),而且離子液體作為CO2吸收劑的作用機(jī)理還缺乏系統(tǒng)的研究,這都極大限制了離子液體的工業(yè)化
2、應(yīng)用。因此,開發(fā)新的具有潛在工業(yè)化應(yīng)用的離子液體,研究離子液體與CO2之間的微觀作用,成為了離子液體碳捕集的重大挑戰(zhàn)。
本文在合成兩類功能化離子液體的基礎(chǔ)上,通過改變離子液體結(jié)構(gòu)、壓力、溫度以及水分等條件,較為系統(tǒng)地研究了這些因素對離子液體吸收CO2性能的影響。采用核磁共振(NMR)和紅外(IR)等譜學(xué)技術(shù),研究了離子液體與CO2之間的微觀作用,為進(jìn)一步設(shè)計(jì)性能更好的離子液體吸收劑提供了一定的理論基礎(chǔ)。主要研究內(nèi)容如下:
3、> 1.設(shè)計(jì)合成了10種以1-甲氧基乙基-3-甲基咪唑([C1OC2mim]+)和1-烯丙基-3-甲基咪唑([Amim]+)為陽離子,以雙(三氟甲基磺酰亞胺)([Tf2N]-)、硫氰根([SCN]-)、二氰胺根([N(CN)2]-)、乳酸根([Lact]-)和醋酸根([Ac]-)為陰離子的離子液體,另外還合成了兩種2位被甲基取代的咪唑醋酸鹽[C1OC2mmim]Ac和[Ammim]Ac,其中[C1OC2mim]Lact、[C1OC2m
4、im]Ac和[C1OC2mmim]Ac均為首次報(bào)道。采用NMR技術(shù)對所合成的離子液體進(jìn)行了表征,測定了這些離子液體的熱穩(wěn)定性和熔點(diǎn)或玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變溫度,分析了不同陰陽離子結(jié)構(gòu)對其物理化學(xué)參數(shù)的影響。
2.考察了5種含不同陰離子的醚基功能化咪唑離子液體對CO2的吸收性能,分析了離子液體陽離子上醚基的引入以及陰離子的結(jié)構(gòu)對其吸收CO2的影響。以離子液體[C1OC2mim]Ac為研究對象,討論了壓力、溫度以及水分等因素對其吸收CO2容量
5、的影響,并對其循環(huán)使用性能進(jìn)行了考察。
3.首次將5種粘度較低的烯丙基功能化的咪唑離子液體應(yīng)用到CO2捕集領(lǐng)域,并考察了這些離子液體的CO2吸收能力。以吸收較好的[Amim]Ac為代表,探討了壓力、溫度和微量水分等條件對該類離子液體吸收性能的影響。最后,對該離子液體的循環(huán)使用性能進(jìn)行了考察。
4.利用NMR和IR光譜技術(shù)分別研究了離子液體[C1OC2mim]Ac和[Amim]Ac與CO2的微觀相互作用,并利用13C
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