載銀氮化碳復合光催化劑的制備及光催化性能研究.pdf

1、近年來，類石墨型氮化碳(g-C3N4)作為一種新型的無金屬可見光響應光催化劑，具有較高的化學和熱穩(wěn)定性以及價廉環(huán)保等優(yōu)點，受到了人們的廣泛關注。但g-C3N4本身存在著比表面積小和光生載流子易復合的缺點，使其光催化效率較低。目前，已經有包括形貌調控、元素摻雜、以及與半導體復合等多種改性方法來提高g-C3N4的光催化活性。本文通過對g-C3N4進行表面酸化和表面氨化的官能團修飾，并進一步負載窄帶半導體AgBr形成異質結和進行納米Ag復合，

2、通過協(xié)同作用提高g-C3N4的光催化活性。本論文研究內容及結果如下:
　　1、以三聚氰胺為原料，通過熱解法在550℃煅燒4h得到石墨型的g-C3N4(CN)氮化碳。通過鹽酸和乙醇胺處理分別得到了酸化的g-C3N4(CNH)和氨化的g-C3N4（CNNH2）。結果表明，酸化的CNH為薄層結構，而氨化的CNNH2仍是與CN基本相同的多層結構。與CN的460 nm的光吸收截止波長(λcut)相比，CNH的λcut拓寬到472 nm，并且

3、吸收強度有所提高，而CNNH2的λcut=455 nm，同時光吸收強度明顯減弱。在相同的可見光照條件下，CN、CNH、CNNH2對羅丹明B染料的光催化氧化降解率分別是20％、25％、8％，與其光吸收性能的改善有一定相關性。在光催化還原CO2的評價中，CN還原CO2的產物主要是乙醇。隨著光照時間的延長，產物的生成量在不斷增加，生成速率為0.23μmol g-1·h-1。
　　2、以酸化的CNH為載體，以AgBr為光催化復合組分，通過

4、簡單的沉淀法制備出m(AgBr)/m(CNH)=0.3、0.5、0.7、0.9不同質量比的AgBr/CNH系列復合光催化劑，研究結果表明，當m(AgBr)/m(CNH)=0.5時，AgBr在CNH載體上分散最均勻，AgBr的粒徑為30～60 nm，具有最高的可見光催化降解RhB的活性，在可見光照下，1.5h降解率可達90％，較未復合的CNH的光催化活性提高了3.6倍。
　　3、以硝酸銀與三聚氰胺為原料，分別采用乙醇溶劑熱還原法、光

5、照還原法、煅燒還原法制備出納米銀負載的復合可見光催化劑Ag/g-C3N4，結果表明，在相同配比下，光照還原法制備出的Ag/g-C3N4復合光催化劑具有最高的光催化降解RhB活性，其中納米Ag粒徑約為14 nm，在g-C3N4載體上均勻分散。之后利用光照還原法制備了5％、10％、15％、20％、25％、30％不同比例的Ag/g-C3N4復合光催化劑，光催化降解RhB的評價結果表明，比例為25wt％的Ag/g-C3N4具有最高的的光催化活性