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1、當(dāng)今世界環(huán)境污染和能源短缺問題嚴(yán)重影響和制約了人類生活及社會(huì)發(fā)展。光催化技術(shù)不僅能夠利用可見光光催化分解水體和空氣中的污染物,還能實(shí)現(xiàn)光解水制氫,是一項(xiàng)非常有發(fā)展前景的新興技術(shù)。傳統(tǒng)光催化劑(如TiO2)的發(fā)展受到窄光吸收范圍和低量子利用率的限制,不足以滿足現(xiàn)代生活和工業(yè)生產(chǎn)的需要,當(dāng)前亟需發(fā)展具有可見光響應(yīng)能力的高效光催化劑。研究發(fā)現(xiàn),鹵化銀類光催化劑(如AgI)和鉍系光催化劑(如BiOI)由于禁帶寬度較小,能很好地響應(yīng)可見光等優(yōu)點(diǎn),
2、成為光催化領(lǐng)域備受矚目的新型光催化材料。為了滿足實(shí)際應(yīng)用的需要,進(jìn)一步對(duì)這些材料進(jìn)行改性以獲得更高更穩(wěn)定的光催化性能是目前研究的重點(diǎn)。本論文從以下兩方面進(jìn)行了一些有益探索:(1)構(gòu)建AgI.納米粒子可見光光催化劑;(2)構(gòu)建能帶可調(diào)的AgI/BiOI球形固溶體可見光光催化劑。具體研究內(nèi)容和結(jié)果如下:
第一,以Ag8W4O16納米棒為模板,通過加入KI溶液,利用表面原位陰離子交換法制備了分散均勻、大小為5-15 nm的AgI
3、納米粒子。采用X射線衍射(XRD)、場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(FE-SEM)、紫外-可見漫反射(UV-vis)和X射線光電子能譜儀(XPS)對(duì)所制備樣品的相結(jié)構(gòu)和微結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征分析。探討了KI濃度對(duì)固載的AgI納米粒子和Ag8W4O16棒的形貌和微觀結(jié)構(gòu)的影響,并提出AgI納米粒子的光催化自穩(wěn)定機(jī)理:在可見光照射下,AgI納米粒子具有光誘導(dǎo)不穩(wěn)定性,在光催化反應(yīng)過程中會(huì)發(fā)生分解生成金屬Ag;然而,在AgI表面上原位形成部分Ag后,由此產(chǎn)生的Ag-
4、AgI復(fù)合材料可以作為一個(gè)穩(wěn)定高效的可見光光催化劑。光催化降解甲基橙的實(shí)驗(yàn)表明,固載量為20 at%的AgI納米粒子光催化劑具有最高的可見光光催化性能,其經(jīng)過4次循環(huán)實(shí)驗(yàn)后的反應(yīng)速率常數(shù)(k=0.034 min-1)是N-TiO2性能的22倍多,而未固載的AgI光催化劑則很容易完全失去活性。
第二,以BiOI微球?yàn)榍膀?qū)體,通過加入AgNO3溶液,利用原位離子交換和低溫煅燒相結(jié)合的方法合成了能帶可調(diào)的AgI/BiOI球形固溶
5、體光催化劑。采用XRD、FE-SEM、N2吸附-脫附等溫線(BET)、UV-vis和XPS對(duì)所制備的樣品的相結(jié)構(gòu)和微結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征分析。探討了AgNO3濃度對(duì)固溶體微觀結(jié)構(gòu)的影響,并提出了固溶體的形成機(jī)理:基于原位離子交換反應(yīng)形成的AgI/BiOI復(fù)合材料在熱處理過程中,AgI和BiOI兩種相結(jié)構(gòu)中的離子相互擴(kuò)散,由此獲得AgI/BiOI球形固溶體光催化劑。通過簡(jiǎn)單調(diào)控AgNO3濃度可得到帶隙為1.76-2.19 eV的AgI/BiOI球
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