非貴金屬催化劑的制備及三效催化性能的研究.pdf

1、近年來(lái)，汽車尾氣污染問題日益嚴(yán)重，已經(jīng)成為城市大氣污染的主要污染源之一，受到社會(huì)的廣泛關(guān)注和重視。以Pt、Pd和Rh等貴金屬為活性組分的三效催化劑已經(jīng)實(shí)際應(yīng)用于汽油車尾氣的治理。但其存在貴金屬資源短缺、價(jià)格昂貴、成本過高以及產(chǎn)生二次污染等問題。因此，開發(fā)一種廉價(jià)、高效的非貴金屬催化劑來(lái)代替貴金屬三效催化劑有著非常重要的意義。 在此研究背景下，本論文采用等體積浸漬法制備了以CeO2，Ce0.6Zr0.4O2，CeO2/γ-Al2O

2、3以及γ-Al2O3為載體的負(fù)載型非貴金屬催化劑，然后在模擬汽車尾氣主要組成的氣氛下，研究了這些非貴金屬催化劑脫除CO，C3H6和NO的催化活性，老化前后的催化劑的結(jié)構(gòu)性能以及氧化還原性能分別采用XRD和H2-TPR等技術(shù)進(jìn)行了表征，主要研究?jī)?nèi)容和實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下： 1.通過比較相同載體，不同活性組分催化劑的活性發(fā)現(xiàn)，銅基催化劑顯示出良好的三效催化活性，其中CuO/CeO2/γ-Al2O3催化劑具有最優(yōu)的三效催化性能。 2.

3、通過篩選CeO2的擔(dān)載量以及活性組分CuO的擔(dān)載量?jī)?yōu)化了CuO/CeO2/γ-Al2O3催化劑，然后將制備的最優(yōu)催化劑與貴金屬Pd/CeO2/γ-Al2O3三效催化劑進(jìn)行了活性比較，結(jié)果表明，CuO/CeO2/γ-Al2O3具有與貴金屬催化劑相似的催化性能，而且與Pd/CeO2/γ-Al2O3相比較，CuO/CeO2/γ-Al2O3具有更好的低溫活性，CO，HC和NOx的起燃溫度分別為130℃，250℃和250℃，在350℃三種原料氣的

4、轉(zhuǎn)化率都能達(dá)到90％(空速為50000 h-1)。 3.實(shí)驗(yàn)中制備了銅基催化劑的老化樣品，并進(jìn)行了活性評(píng)價(jià)，結(jié)果表明，對(duì)于老化前后的CuO/CeO2/γ-Al2O3催化劑，CO，HC和NOx的起燃溫度分別從130℃，250℃和250℃升高到200℃，270℃和270℃，CO的完全轉(zhuǎn)化溫度從180℃升高到250℃，而HC和NO在老化前后樣品上都能在350℃時(shí)達(dá)到完全轉(zhuǎn)化。說明CuO/CeO2/γ-Al2O3老化樣品依然具有較好的三