離子液體性質(zhì)及其與SO2相互作用機(jī)理研究.pdf

1、作為一種新型綠色溶劑，離子液體由于其獨(dú)特的性質(zhì)受到人們關(guān)注，并且在SO2吸收方面有著極大的應(yīng)用潛力，但主要存在兩個問題:
　　 (1)目前的研究主要集中在對sO2產(chǎn)生化學(xué)吸收作用的離子液體?；瘜W(xué)吸收鍵合力強(qiáng)，吸收性好，但解吸條件苛刻;
　　 (2)離子液體粘度較大。
　　 為此，本論文提出以多吸收位物理吸收型離子液體作為SO2吸收劑。物理吸收位的增多，可有效地提高離子液體對SO2的吸收能力，同時物理吸收的解吸比較

2、容易，能夠較好地解決化學(xué)吸收型離子液體解吸難的問題。粘度較大是離子液體作為吸收劑時的共性問題，在離子液體中加入分子溶劑可有效地解決粘度問題。本論文通過實(shí)驗(yàn)和分子動力學(xué)(MD)模擬的方法對多吸收位物理吸收型離子液體以及加入分子溶劑后形成的二元體系的物理性質(zhì)、SO2吸收特性和機(jī)理、離子液體微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性質(zhì)之間的關(guān)系等進(jìn)行研究。
　　 本論文首先實(shí)驗(yàn)測定了對SO2具有物理吸收作用且?guī)в?個物理吸收位的離子液體1-丁基-3-甲基咪唑乳

3、酸鹽([bmim][L-lactate])及[bmim][L-lactate]+分子溶劑(甲醇，乙醇，正丁醇和水)二元混合物的密度和表面張力，并對其體積性質(zhì)和表面性質(zhì)進(jìn)行了研究。同時本論文還對吡啶類離子液體N-辛基-吡啶硝酸鹽([ocpy][NO3])和[ocpy][NO3]+醇(甲醇，乙醇和正丁醇)二元混合物的體積及表面性質(zhì)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，以豐富離子液體與分子溶劑二元混合物的物理化學(xué)性質(zhì)數(shù)據(jù)，為進(jìn)一步應(yīng)用提供依據(jù)。
　　 本論

4、文對作者前期工作中所建立的[L-lactate]-陰離子的UA力場進(jìn)行了改進(jìn)，通過MD模擬研究了系列帶有[L-lactate]-陰離子的純咪唑類離子液體[amim][L-lactate]([dmim]+，[emim]+，[bmim]+和[hmim]+)以及[bmim][L-lactate]+分子溶劑(甲醇、乙醇、正丁醇和水)二元混合物的性質(zhì)及微觀結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，離子液體中靜電作用力占主導(dǎo)地位，并且隨著陽離子上側(cè)鏈取代基中碳原子數(shù)的增加而

5、減弱;離子液體陰陽離子間存在較強(qiáng)的相互作用，這也可能是離子液體具有低蒸汽壓和高粘度的原因之一;混合物中的溶劑分子更傾向于聚集在陰離子周圍，而陽離子與溶劑分子間沒有強(qiáng)相互作用。
　　 本論文開展了純離子液體[bmim][BF4]，[emiml[L-lactate]和[bmim][L-lactate]以及二元混合物[bmim][L-lactate]+H2O對SO2的吸收及解吸性能的實(shí)驗(yàn)研究、量子化學(xué)計算和分子動力學(xué)模擬。結(jié)果表明，上

6、述三種離子液體中[bmim][L-lactate]對SO2的吸收性能最佳，[bmim][L-lactate]+H2O二元混合物也體現(xiàn)出良好的SO2吸收能力;同時對SO2分子在多吸收位物理吸收型離子液體中的吸收機(jī)理有了較為清晰的解釋。
　　 本論文結(jié)合實(shí)驗(yàn)、量子化學(xué)計算和分子動力學(xué)模擬，從微觀到宏觀研究了離子液體的性質(zhì)及其與SO2之間的相互作用關(guān)系，豐富了其理化性質(zhì)數(shù)據(jù)，為其進(jìn)一步應(yīng)用，尤其是作為SO2吸收劑的應(yīng)用提供了理論依據(jù)。